蓝静，文俊鹏，王春林，申冲，沈子琦
（1.广州市气候与农业气象中心，广东广州 511430；
2.民航中南空管局气象中心，广东广州 510405）
珠三角是我国重要城市群之一，经济活跃，人口密集，同时大气污染等环境问题也显著［1－2］。自2018年广州市实施《污染防治行动方案》及“蓝天保卫战”以来，空气质量有明显改善。2020年细颗粒物浓度连续4年稳定达标，并首次实现空气质量6项指标全面达标，标志着广州市大气污染防治工作取得重大胜利［3］。
影响空气质量的因素包括污染排放、气象条件和区域传输等，其中气象条件和污染排放是最主要因素。常用的气象条件及排放管控评估方法有模式法［4］、统计法［5－6］和排放源清单分析法［7］。模式法通常为基于特定排放情景，通过计算不同气象背景下污染物的浓度变化，得出气象条件对污染物浓度的影响，其优点为可模拟大气中的物理化学过程，能反映污染物间的协同效应［8－9］，但缺点为模式模拟的准确度有待提升及排放源清单的不确定性［10］。统计法通常使用线性回归和神经网络等方法，构建气象条件与污染物浓度之间的统计模型，分析气象条件对污染物浓度的影响，其优点为操作简易，能较好的反映气象条件与污染物浓度之间的关系，缺点是基于线性叠加，未考虑污染物的物理化学过程。
以往研究较少有针对广州市的评估，且缺少对《污染防治行动方案》及“蓝天保卫战”实施以来的气象条件影响贡献分析，本研究基于广州市2016—2020年气象及空气质量监测数据，分析气象条件和污染物的变化趋势，利用统计法评估气象条件对广州市空气质量变化的贡献及排放管控对空气质量改善的成效，为全市生态文明建设成果评价提供科学依据。
1.1 资料
本研究所用资料包括广州市11个国控站的逐日污染物观测资料，包括细颗粒物（PM2.5）、二氧化氮（NO2）、臭氧最大8 h（O3－8 h），5个国家气象站逐日气象观测资料，包括相对湿度、气压、平均气温、最高气温、最低气温、降水量、风速、小风时数（24 h内风速≤1.5 m／s的时数之和）、日照时数、边界层高度。
1.2 方法
1）收集2016—2020年广州市11个国控站观测的PM2.5、NO2、O3逐小时资料，以及广州市5个国家气象站逐小时气象观测资料，处理成20：00—20：00（北京时，下同）逐日数据集X，Y。X代表气象观测数据，包括相对湿度、气压、平均气温、最高气温、最低气温、降水量、风速、小风时数、日照时数、边界层高度、通风量；
Y代表污染物观测数据，包括PM2.5、NO2、O3－8 h。
2）将X、Y进行滤波处理，分别减去向后7 d滑动均值，滤去年际变化及天气变化趋势，得到Xd、Yd。
3）利用Xd、Yd求出气象要素与污染物的回归方程，代表气象要素变化引起的污染物浓度变化。
4）将X、Y进行滤波处理，分别减去向后7 d滑动均值的5年平均值，滤去天气变化趋势，保留年际变化趋势，得到Xa，Ya。
5）将Xa代入回归方程，得到气象贡献量Ym。
6）计算排放贡献量Yr：
评估技术路线如图1所示。
图1 技术路线示意图
2.1 建立回归方程
对剥离年变化趋势及天气变化趋势的污染物数据集Yd与气象数据集Xd作相关分析（表1），可知影响PM2.5质量浓度变化的主要气象条件是小风时数、平均风速、最高气温、通风量、边界层高度、平均气温、降水量；
影响NO2质量浓度变化的主要气象条件是小风时数、平均风速、通风量、边界层高度、最高气温、平均气温、相对湿度；
影响臭氧质量浓度变化的主要气象条件是日照时数、相对湿度、降水量、平均风速、小风时数、平均气温。
表1 污染物与气象条件相关系数
基于上述相关性较高的因子，合理剔除自相关性较高的因子，利用逐步回归方法建立3个主要污染物的回归方程，方程如下：
其中，p为气压（hPa）；
tmax为最高气温（℃）；
Rh为相对湿度（%）；
R为降水量（mm）；
Wh为小风时数（h）；
S为日照时数（h）。
计算可知，3个方程的拟合优度分别为0.39、0.58、0.59，表明所建方程能较好地反映气象条件与污染物质量浓度间的关系。
2.2 广州市污染物变化情况
从2016—2020年主要污染物浓度变化（图2）来看，近5年细颗粒物和NO2总体呈现下降趋势，O3－8 h呈上升趋势，具体表现为PM2.5质量浓度从34.3μg／m3下降至22.8μg／m3，下降幅度达33.5%；
NO2质量浓度从43.3μg／m3下降至35μg／m3，下降幅度达19.2%；
O3－8 h质量浓度从83.2μg／m3上升至98μg／m3，上升幅度为17.8%。而各污染物的超标日数则与污染物变化略有不同，PM2.5超标日数在2016—2018年基本保持在16 d左右，2019年急剧下降，2020降至0.6 d，超标天数下降幅度大于污染物浓度降幅。NO2超标日数在2016—2020年呈现抛物线下降趋势，2017年超标日数最多，为39.8 d，2020年超标日数最少，为8.3 d。O3－8 h超标日数在2016—2020年也呈抛物线趋势，2019年超标日数最多，为60.2 d，2020年超标日数为37.2 d，在近5年中排倒数第2，但2020年O3－8 h质量浓度值在近5年中排第2，二者变化不一致，表明广州市政府采取的一系列针对污染物超标管控的削峰行动卓有成效。
图2 2016—2020年广州市主要污染物质量浓度（a）和超标日数（b）
2.3 广州市污染气象条件变化情况
2016—2020年广州市年平均风速介于1.7～2 m／s之间（图3），呈U型分布，其中2016—2019年风速呈下降趋势，2019年风速最小，为1.7 m／s；
2020年风速最大，为2 m／s。2016—2020年广州市小风时数与平均风速变化相反，呈抛物线，2020年小风时数最少，为9.9 h／d。边界层高度2016—2018年变化不大，2019—2020年边界层高度有所增加。总体上看，大气输送扩散条件在2016—2019年间呈逐年变差的趋势，2020年转好。
图3 2016—2020年广州市气象要素变化
2016—2020年广州市年降水量呈波动状，2016年降水量最多，达2 407.8 mm；
2017年降水量最少，为1 492.4 mm。2016—2020年广州市年降水日数呈现波动下降的趋势，2016年降水日数最多，为168 d；
2020年降水日数最少，为144.4 d。总体上大气湿清除条件略微变差。
2016—2020年广州市年平均气温总体呈逐渐升高的趋势，但高温日数波动较大，没有明显趋势，且与年平均气温变化不一致。总体上看，在本研究中气温有利于臭氧生成。
2.4 气象条件变化对污染物贡献
空气质量的主要影响因素为气象条件和污染物排放，污染物排放可分人为源和自然源，在一定时间内，自然源变化幅度小，污染物排放变化可视为人为活动导致的人为源变化。人为源变化对空气质量的影响难以直接定量计算，学者一般通过实际污染物质量浓度变化量及气象条件的定量影响，推断排放源影响［11－12］。广州市2016—2020年3种主要污染物的逐月气象、排放贡献量见图4。
图4 2016—2020年广州市逐月气象、排放对PM2.5（a）、NO2（b）、O3－8 h（c）质量浓度变化贡献
根据评估结果，广州市PM2.5质量浓度从2016年起以每年以2.65μg／m3的速度下降，其中气象条件起负贡献，贡献量约每年－0.07 μg／m3，占3%；
人为因素呈负贡献，贡献量为每年－2.58μg／m3，占97%，表明人为排放减少是广州市细颗粒物质量浓度下降的主要原因。
NO2质量浓度从2016年起以每年2.13μg／m3的速度下降，其中气象条件起负贡献，贡献量约每年－0.26μg／m3，占12%；
人为因素呈负贡献，贡献量为每年－1.87μg／m3，占88%，表明人为排放减少是广州市NO2质量浓度下降的主要原因。
O3质量浓度从2016年起以每年3.59μg／m3的速度上升，其中气象条件起正贡献，贡献量约每年1.13μg／m3，占31%；
人为因素呈正贡献，贡献量为每年2.46μg／m3，占69%，表明人为排放叠加不利的气象条件是广州市臭氧质量浓度上升的主要原因。
从时间变化上看，随着政策的实施推进，人为减排对细颗粒物与NO2调控的效果越加明显。2018年广州市实施“打赢蓝天保卫战”，坚持“减煤、控车、降尘、少油烟”的工作思路，采取了关停广州发电厂、旺隆电厂燃煤机组、工业锅炉整治和全市公交车纯电动化等一系列管控措施，人为减排力度不断加大，可以看到从2018年秋冬季起，人为排放对细颗粒物与NO2的影响逐步凸显，呈现大幅度的负贡献，表明蓝天保卫战以来制定的大气污染物管控措施对细颗粒物与NO2的管控卓有成效，这与Zhang等［13］的研究结果一致。但同时也注意到近5年来O3呈现上升趋势，表明目前的管控措施对气态二次污染物效果不明显，这与王肖丽［14］的研究结果一致，臭氧质量浓度上升除气象条件影响外，有可能是由于前体物比例变化和颗粒物质量浓度下降导致大气氧化能力升高［15］等原因，有待进一步分析。从大气污染防治管控政策上看，未来应着重研究开展针对臭氧及细颗粒物协同管控的有效措施。
对广州市2016—2020年气象条件、污染物质量浓度变化进行分析，并开展污染气象条件贡献率评估，结果表明：
1）广州市实施《污染防治行动方案》及“蓝天保卫战”以来，2016—2020年PM2.5、NO2质量浓度显著下降，O3－8 h质量浓度总体呈上升趋势，总体空气质量有所好转。
2）从长期来看，污染排放管控是PM2.5、NO2质量浓度下降的主要原因，贡献率分别为97%、88%；
气象条件变化对PM2.5质量浓度无显著影响，对NO2质量浓度变化起负贡献，贡献率为－12%。
3）2016—2020年人为排放叠加不利气象条件是臭氧质量浓度上升的主要原因，二者贡献率分别为69%和31%。
4）大气污染物管控措施对对细颗粒物与NO2的管控显著，但对气态二次污染物（臭氧）管控效果不明显，其原因是可能是颗粒物质量浓度下降导致大气氧化能力升高，以及臭氧的生成受挥发性有机物、氮氧化物等前体物质量浓度影响；
而挥发性有机物种类繁多，不同组分挥发性有机物对臭氧生成速率影响不同，管控难度较大，且挥发性有机物和氮氧化物生成臭氧的关系是非线性的，需要考虑前体物排放比例进行管控，因此针对臭氧质量浓度的管控应着重关注挥发性有机物治理，聚焦石化、有机化工、印刷等领域的结构调整和精细化管理减排。