刘淼晗，于宸涛，房祥玉，全 澍，黄月华，王梅娟，韩 艳,2*
1.河南大学地理与环境学院，河南 开封 475004
2.河南省大气污染综合防治与生态安全重点实验室，河南 开封 475004
3.南京信息工程大学，江苏 南京 210044
4.开封市气象局，河南 开封 475004
随着我国社会经济的发展，污染物排放量增大[1-2]，污染种类增加，污染性质变得更加复杂，大气复合污染问题日益严峻[3-4].在以往的治理过程中，当PM2.5污染情况得到有效改善时，O3污染逐渐加剧，故城市天气优良比例并没有明显增加[5]，单纯控制PM2.5或O3污染并不能有效降低大气中污染物的浓度.近年来，国内外典型污染城市群出现高浓度PM2.5-O3复合污染的情况越来越多[6-7]，PM2.5-O3复合污染特征逐渐成为热点.
目前，国内外针对于PM2.5-O3复合污染的相关研究主要集中在PM2.5-O3复合污染的时空特征和两种污染物的影响机制.我国多个地区的PM2.5-O3复合污染具有明显的季节性特征，PM2.5污染主要集中在秋冬季，O3污染主要集中在春夏季[8-10]，PM2.5与O3浓度变化具有相关性[11-12].2013—2017年，上海市、徐州市夏季PM2.5浓度与O3浓度呈正相关，冬季二者呈负相关[13-14].在京津冀及周边地区、长三角地区、汾渭平原、珠三角地区PM2.5-O3复合污染逐年加剧[15-16].研究表明，PM2.5和O3不仅具有共同的前体物(NOx和VOCs)[17-19]，而且在大气中通过多种方式相互影响[20-22]，PM2.5的积累会通过衰减紫外辐射从而抑制光化学反应的发生[23-25]，O3的积累会增强大气的氧化性，进而光解NO2生成·OH[26-27]，导致PM2.5的组分发生改变[28-29]；
同样，不同气象因子在不同条件下对PM2.5和O3的污染也有促进或抑制作用[30-31]，如高温低湿的环境有利于O3形成，也可以有效抑制PM2.5的生成[32].王占山等[33]研究了北京市夏季O3和PM2.5浓度一高一低以及O3和PM2.5浓度均较高情况下的污染状况，发现不利的气象条件及区域传输是造成O3和PM2.5高浓度的主要原因.目前，我国对PM2.5-O3复合污染研究主要集中在长三角、珠三角和京津冀地区，主要研究了PM2.5和O3的时空变化特征以及污染产生的气象成因、PM2.5与O3相互影响、复合污染特征和来源解析以及复合过程的数值模拟[14,34]，对于河南省18个地级市长时间尺度下PM2.5-O3复合污染的变化特征以及相关气象因子影响的研究较少.
河南省位于我国中部地区，属于京津冀周边地区，其特殊的地理位置、地形结构，较高的排放强度及人群密度使得其大气复合污染形势较为严峻[35-37].为了更好地改善河南省环境质量，响应党中央“深入打好污染防治攻坚战，强化多污染物协同控制和区域协同治理，持续改善环境质量”的号召，该研究对2014—2020年河南省18个地级市PM2.5-O3复合污染的时空特征及气象成因进行分析，探究污染状况的时空分布及影响因素，以期为河南省PM2.5-O3复合污染协同防控措施的落地实施提供科学有利的支撑.
1.1 数据来源
该文的研究区域为河南省18个地级市(郑州市、开封市、洛阳市、平顶山市、安阳市、鹤壁市、新乡市、焦作市、濮阳市、许昌市、漯河市、三门峡市、南阳市、商丘市、信阳市、周口市、驻马店市、济源市)，污染物资料来源于河南省国控大气环境监测站2014—2020年逐时PM2.5和O3浓度，气象资料来源于河南省18个地级市的国家气象站2014—2020年逐日常规地面观测资料，包括平均气温、相对湿度、风速和风向等气象要素.
1.2 研究方法
有关O3浓度的计算中采用O3日最大8 h滑动平均值(简称“O3-8 h浓度”)；
在分析PM2.5-O3复合污染日变化时，O3浓度采用逐小时的O3浓度.季节的划分采用中国气象局气象行业标准《气候季节划分》(QX/T 152—2012)，即 3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，12月—翌年2月为冬季.
按照《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2013)规定和《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中污染物浓度二级标准限值(PM2.5浓度、O3-8 h浓度二级标准限值分别为75、160 μg/m3)为评判准则，将PM2.5和O3浓度均超过GB 3095—2012二级标准限值时定义为PM2.5-O3复合污染日，将只有PM2.5浓度超过GB 3095—2012二级标准限值定义为PM2.5单污染，将只有O3浓度超过GB 3095—2012二级标准限值时定义为O3单污染[38].
2.1 PM2.5-O3复合污染状况及变化趋势
2.1.1 PM2.5-O3复合污染空间特征
由图1可见，2014—2020年河南省PM2.5和O3单污染的空间分布均呈从豫北沿中轴线向四周递减的特征.PM2.5污染最严重的地区为安阳市，年均污染天数为137 d，污染程度较轻的地区为信阳市、三门峡市和鹤壁市，年均污染天数分别为87、95和97 d.O3污染程度较严重的城市为焦作市、安阳市和新乡市，年均污染天数分别为67、64和63 d；
污染程度较轻的是信阳市、周口市、三门峡市，年均污染天数分别为35、28、40 d.河南省PM2.5-O3复合污染主要集中在河南省中北部，并向周围逐渐减少，其中焦作市、新乡市、平顶市的PM2.5-O3复合污染天数较多，分别为11、10、9 d；
鹤壁市、南阳市和周口市PM2.5-O3复合污染天数较少，分别为2、3、2 d.
图1 2014-2020年河南省PM2.5-O3复合污染和单污染的年均天数变化特征Fig.1 Annual changes of PM2.5-O3 compound pollution and single pollution in Henan Province from 2014 to 2020
综合来看，2014—2020年河南省PM2.5和O3单污染以及PM2.5-O3复合污染天数的空间分布均呈豫北地区多于豫南地区的特点，这与刘桓嘉等[36]提出的PM2.5和O3污染主要集中在豫北地区的结论一致.已有研究表明，造成豫北污染程度高于豫南的原因与豫北地区受地形阻隔不易扩散、西北沙尘的外来传送[38]以及自身工业排放[39]有关.
在豫北地区，鹤壁市的PM2.5-O3复合污染以及O3单污染、PM2.5单污染的天数均低于其周围O3和PM2.5污染均较严重的安阳市、新乡市和濮阳市.造成这种现象的原因是，鹤壁市地理位置位于安阳市、濮阳市和新乡市之间，污染物受到了山体的阻拦，不易扩散至鹤壁市[40].
2.1.2 PM2.5-O3复合污染时间特征
由图2(a)可见：2014—2020年O3单污染日O3-8 h浓度基本稳定在160～190 μg/m3之间，平均值为180 μg/m3.其中，2014—2015年 O3-8 h浓度上升，升幅为2%；
2015—2016年O3-8 h浓度下降，降幅为2%；
2016—2017年O3-8 h浓度上升，升幅为7%，2017年O3-8 h浓度达到最大值，为 187 μg/m3，距平值为 7 μg/m3；
2017—2018年O3-8 h浓度下降，降幅为4%；
2018—2020年O3-8 h浓度逐渐上升.PM2.5单污染日PM2.5浓度整体呈先升后降的趋势，平均值为122 μg/m3.其中，PM2.5浓度在2014—2015年下降，降幅为24%；
2015—2016年迅速上升，升幅为59.3%，2016年PM2.5浓度达到最高值，为 129 μg/m3，距平值为 7 μg/m3；
2016—2017年PM2.5浓度下降，降幅为4%；
2017—2020年PM2.5浓度逐渐下降.2014—2020年PM2.5-O3复合污染日O3-8 h浓度呈先降低后升高的趋势，由于2016—2017年无PM2.5-O3复合污染发生，故PM2.5-O3复合污染下O3-8 h浓度为0，2014—2015年O3-8 h浓度上升，升幅为3%，2018—2020年O3-8 h浓度逐渐下降.
图2 河南省2014-2020年PM2.5-O3复合污染和单污染天数的年变化特征Fig.2 Annual variation characteristics of PM2.5-O3 compound pollution and single pollution in Henan Province from 2014 to 2020
由图2(b)可见：2014—2020年PM2.5和O3单污染天数均呈“M”型变化趋势.O3单污染天数的年均值为48 d，其中，2014—2015年略有下降，降幅为10%，最低值为2015年的 19 d；
2015—2017年O3单污染天数逐渐上升达到第一个峰值(64 d)；
2017—2018年O3单污染天数下降，降幅为25%，达到谷值(48 d)；
2018—2019年O3单污染天数迅速上升，达到第二个峰值(最高值，79 d)，升幅为65%；
2019—2020年O3单污染天数下降，降幅为15%.PM2.5单污染天数的年均值为116 d，其中，2014—2015年略有上升，达到第一个峰值(最高值，174 d)，升幅为2%；
2015—2018年逐渐下降；
2018—2019年上升，达到第二个峰值(93 d)，升幅为12%；
2019—2020年逐渐下降，降幅为18%.PM2.5-O3复合污染天数的年均值为4 d，污染天数变化呈两段式，其中，在2014—2015年处于较高水平，2014年达最高值(12 d)，2015年(11 d)略有降低，2016—2017年未发生复合污染，2018—2020年复合污染天数分别为1、2、1 d.
综上，除2016—2017年未发生PM2.5-O3复合污染外，2014—2020年河南省PM2.5-O3复合污染与O3单污染的年变化趋势近似.2016—2017年，随着深入贯彻《大气污染防治行动计划》《河南省2016年度蓝天工程实施方案》，河南省全面实施治理扬尘污染攻坚方案，强力整治扬尘污染问题，河南省空气质量得到明显改善，使得2016—2017年虽存在较多的O3单污染和单PM2.5污染天数，但未出现PM2.5-O3复合污染.尽管河南省空气质量持续改善、稳中向好，但治理成效仍不够稳固，2018年以后又出现PM2.5-O3复合污染，可能是由于大气污染治理日趋复杂，空气质量大幅改善难度增大，导致PM2.5-O3复合污染出现反弹现象.
由图3可见：1—12月PM2.5单污染天数呈“V”型变化趋势.其中，1—8月逐渐下降，在8月到最低值 (2 d)，1 月最多，为 174 d；
8—12 月 PM2.5单污染天数又逐渐增加.从季节角度分析，PM2.5单污染主要集中在冬季，其次是春秋季，夏季PM2.5单污染程度最低，这是由于冬季燃煤量大、污染排放严重，且污染物不易扩散，也验证了臧振峰等[40]提出的河南省PM2.5单污染天数呈冬季＞秋季＞春季＞夏季的规律.O3单污染天数的月变化特征则与单PM2.5污染天数相反，在冬季和3、11月不存在O3单污染，故也不存在PM2.5-O3复合污染，4—10月O3单污染天数呈“M”型变化特征，4—6月O3单污染天数逐渐升至第一个峰值(最大值，117 d)，6—8 月迅速下降，8—9 月上升，升幅为23%，9—10月又迅速下降，降幅为86%，这与刘光瑾等[41]得出的O3-8 h浓度夏季最高、冬季最低的结论一致，原因为夏季太阳辐射强烈，光化学反应强，有利于O3的生成.2014—2020年，PM2.5-O3复合污染出现在4—7月以及10月，4—7月PM2.5-O3复合污染天数先增加后减少，6月达到最高值(10 d)，7月(2014年)和10月(2018年、2020年)PM2.5-O3复合污染天数较少，均为2 d.综上，河南省PM2.5-O3复合污染主要集中在春、夏两季，2014—2020年河南省PM2.5-O3复合污染出现在4—7月和10月，4—7月PM2.5单污染天数逐渐减少，即2014—2020年河南省PM2.5-O3复合污染和O3单污染天数的月变化趋势近似.
图3 2014-2020年河南省PM2.5-O3复合污染和单污染天数的月变化情况Fig.3 Monthly change of PM2.5-O3 compound pollution and single pollution days in Henan Province from 2014 to 2020
由图4(a)可见，PM2.5和O3浓度的日均值变化呈相反趋势.随着PM2.5浓度的上升，颗粒物的散射和反射作用对O3的光化学反应抑制作用增强[42]，O3浓度降低.PM2.5浓度在00:00—09:00较高，与晚间大气扩散条件差和早间交通高峰有关；
O3浓度在12:00—18:00较高，与下午太阳辐射强，有利于前体物光化学反应生成O3有关.一天中，PM2.5和O3浓度峰值交替出现.PM2.5浓度变化整体呈“双峰”分布，日最大值出现在 09:00，为 75 μg/m3；
10:00—17:00 浓度逐渐下降，到17:00到达日最小值，为59 μg/m3；
之后又升高，在23:00处有一个小峰值，为72 μg/m3.O3浓度呈单峰变化，最大值出现在16:00左右，约为107 μg/m3；
最小值出现在07:00左右，为32 μg/m3.
07:00—08 :00 PM2.5浓度的上升与早高峰车流量有关，09:00后车流量减少，使得PM2.5浓度下降，到17:00后又进入车流量的晚高峰，导致PM2.5浓度又逐渐上升，这说明白天PM2.5浓度受车流量影响较大.O3浓度与光化学反应有关，07:00—09:00为早高峰时期，此时机动车尾气排放量大，但太阳辐射较弱，前体物积累在大气中，O3生成速率低.夜间由于温度降低形成逆温层，大气湍流活动减少导致颗粒物不易扩散，使得PM2.5浓度高且稳定.此外，夜间的大排量生产生活，如夜市餐饮排放、货车行驶及不限号行驶等行为也会导致气溶胶浓度上升从而使细颗粒物增加[43].同时，随着太阳辐射的增加，加上大量前体物积累，O3大量生成[4]，在 16:00 达到日最大值，为 76 μg/m3；
夜间，随着太阳辐射减少，光化学反应减弱，O3浓度不断下降.
由图4(b)可见，O3单污染和PM2.5-O3复合污染期间O3浓度变化趋势一致，从16:00左右开始下降，到翌日07:00左右达最低值(20 μg/m3)，之后浓度逐渐上升，16:00左右达到最高值(180 μg/m3).整体上PM2.5-O3复合污染时的O3浓度低于O3单污染时的O3浓度，差值约 20 μg/m3.
图4 2014—2020年河南省PM2.5和O3浓度日变化以及O3单污染和PM2.5-O3复合污染日的O3浓度日变化情况Fig.4 Daily changes of PM2.5 and O3 concentrations,and daily changes of single O3 pollution and PM2.5-O3 compound pollution in Henan Province from 2014 to 2020
2.2 PM2.5-O3复合污染的气象因素分析
2.2.1 气温
由图5可见，PM2.5-O3复合污染出现时平均气温为23.9 ℃，而O3单污染出现时的平均气温为30.4 ℃，PM2.5单污染出现时平均气温为9.4 ℃，即PM2.5-O3复合污染频发时的气温较O3单污染频发时的气温高，而较PM2.5单污染频发时的气温低.这是由于夏季气温高、太阳辐射较强且日照时间长，使大气光化学氧化能力增强，从而导致O3浓度升高；
当气温较低、太阳辐射较弱、日照时间短时，O3浓度降低[24]，此时大气保温作用强，因此PM2.5浓度有上升迹象.当温度区间为13.7～23.4 ℃时，复合污染日频发.光化学反应表明，当温度区间为13.7～23.4 ℃时，既不改变PM2.5的组成成分，也可有效促进O3的光化学反应的进行[5]，说明气温在13.7～23.4 ℃之间时有利于PM2.5-O3复合污染的发生.
图5 河南省PM2.5-O3复合污染时气温分布情况Fig.5 Temperature distribution under PM2.5-O3 compound pollution in Henan Province
2.2.2 相对湿度
相对湿度影响大气中的二次颗粒物浓度，较高的相对湿度有利于颗粒物的吸湿增长[44]，且适当的高湿条件对于大气中粒子的凝结有促进作用；
相对湿度也会影响大气中光化学反应的进行，高湿条件有利于空气湿清除，并促进光化学反应的逆反应进行，即抑制O3生成，从而使O3污染降低[45].由图6可见，出现PM2.5-O3复合污染时相对湿度平均值为58%，O3单污染出现时相对湿度平均值为64%，PM2.5单污染出现时相对湿度平均值为68%，即PM2.5-O3复合污染频发的相对湿度低于单污染频发生的相对湿度.当相对湿度区间为40%～65%时，PM2.5-O3复合污染频发.相对湿度在40%～65%区间时会促进大气中的细小颗粒物凝结形成PM2.5，但不会促进·O与水汽反应生成·OH，从而消耗O3，即相对湿度在40%～65%的区间有利于PM2.5-O3复合污染的发生.
图6 河南省PM2.5-O3复合污染时相对湿度分布情况Fig.6 Relative humidity distribution under PM2.5-O3 compound pollution in Henan Province
2.2.3 风速风向
风速和风向影响着大气污染的形成与扩散.风速对O3浓度的影响主要是水平扩散和上下湍流作用，随着风速的增大，水平方向在增强对污染物进行稀释的同时会引起上层O3向下传输[46].由图7可见，2014—2020年偏北风占比达51.8%.结合图1中河南省复合污染空间分布特征，河南省北部地区受偏北风区域输送的影响较为明显.由图3、7可见，春、夏两季PM2.5-O3复合污染频发，风速为2.7～3.1 m/s，南风是春、夏两季的主导风向，在所有风向中占比达30%，其风速较弱，出现南风时高空多为暖平流，层结稳定、风速较小，不利于河南省污染物扩散[14].
图7 河南省2014—2020年风速和风向频率分布Fig.7 Frequency distribution of wind speed and direction in Henan Province from 2014 to 2020
a) 2014—2020年，河南省PM2.5-O3复合污染天数在空间分布上呈由河南省中北部向周围逐渐减少的特点，而O3单污染日和PM2.5单污染日高发区主要集中于豫北地区.
b) 2014—2020年河南省PM2.5-O3复合污染天数呈先增加后减少的特征，2014—2015年PM2.5-O3复合污染上升，2016—2017年不存在PM2.5-O3复合污染.PM2.5单污染和O3单污染天数均呈“M”型变化趋势，PM2.5单污染天数的2个峰值分别出现在2015年和2019年，分别为174和93 d，O3单污染天数的2个峰值分别出现在2017和2019年，分别为64和79 d.2014—2020年河南省PM2.5-O3复合污染天数年变化趋势与O3单污染天数年变化趋势近似，PM2.5-O3复合污染主要集中在4月、5月、6月、7月、10月；
PM2.5单污染天数均呈“V”型变化趋势，8月污染天数(2 d)最少；
O3单污染主要集中在4—10月.2014—2020年河南省PM2.5-O3复合污染天数月变化趋势与O3污染天数月变化趋势近似.PM2.5-O3复合污染和O3单污染期间，O3-8 h浓度变化趋势一致，均呈“单峰”型，均在16:00达最大值(171 μg/m3).
c) 2014—2020年，河南省PM2.5与O3复合污染主要出现在4—6月和10月，出现PM2.5-O3复合污染时气温平均值为23.9 ℃，O3单污染出现时气温平均值为30.7 ℃，PM2.5单污染出现时的气温平均值为9.4℃.复合污染下相对湿度平均值为58%，O3单污染出现时的相对湿度平均值为64%，PM2.5单污染出现时的气温平均值为68%.PM2.5-O3复合污染频发时的气温较O3单污染频发时的气温高，而较PM2.5单污染频发时的气温低.PM2.5-O3复合污染频发时的相对湿度较单污染频发时的相对湿度低.综上，当气温为13.7～23.4 ℃、相对湿度为40%～65%、风向为北或东北风、风速为2.7～3.1 m/s时有利于PM2.5-O3复合污染的发生.
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