刁一伟，王红磊，沈利娟，杨 孟，施双双，卢 文
1.无锡学院大气与遥感学院，江苏 无锡 214105
2.南京信息工程大学，中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，江苏 南京 210044
自2013年以来，我国陆续颁发了一系列的大气污染防治措施，PM2.5污染得到显著改善，但是臭氧(O3)污染仍然十分严峻[1-3].以PM2.5和O3为首要污染物的区域大气复合污染问题现已成为我国空气质量持续改善面临的关键问题和重要挑战[4-5].当前，PM2.5与O3成为影响我国城市和区域空气质量的主要因子，二者的协同控制是我国持续改善空气质量的焦点，也成为我国“十四五”期间大气污染防治工作的重点[5-6].随着近年来大气污染治理措施的执行，我国空气质量显著好转，大气污染现状发生了较大变化[6].不同地区由于地形、排放源和气象条件等的差异，大气污染成因存在显著差异[7-9].吴安南等[10]发现，川南城市群地区由《大气污染防治行动计划》实施中期(2015年)至实施结束(2018年)，内江市、宜宾市和泸州市秋季PM2.5浓度分别增加了13.8%、47.2%和69.1%，自贡市持平.这说明，虽然目前我国环境空气质量已经得到了较大改善，PM2.5浓度大幅下降，但是在某些地区PM2.5污染仍然十分严重，大气污染逐渐转变为PM2.5和O3的复合污染.
近几十年，国内外已针对PM2.5和O3污染的时空分布、形成机制、演变特征和影响因素等方面开展了大量深入的研究.PM2.5和O3污染主要受到排放源和气象条件的影响，此外，对某一地区而言，地形、传输和大气化学过程等也会影响其大气污染特征[11-12].PM2.5和O3之间关系复杂，二者具有同源性，存在密切相关的物理化学过程[13].大气中的PM2.5等颗粒物可以通过其消光特性影响太阳辐射通量以及光化学反应过程，进而最终影响近地面O3的形成；
光化学反应在产生O3的同时也会产生大量的二次颗粒物，又会改变大气中PM2.5的质量浓度、组分和光学特性等[14-17].VOCs和NOx是近地面O3与二次颗粒物生成的最重要的共同前体物，在大气化学过程中可同时生成二次气溶胶与O3[18-20].大气中的PM2.5则可通过调节环境温度、改变颗粒物消光特性以及HO2自由基在其表面的非均相反应等影响近地面O3生成[3,21].此外，气象条件在大气污染物的形成、积累、传输、清除等过程中也起到了重要作用，气温、相对湿度(RH)、平均风速、边界层高度、降水量等是影响O3和PM2.5浓度的重要因子[22-24].
粒径谱是气溶胶重要的特征之一，它不但是决定气溶胶动力学行为最重要的因素之一，而且颗粒物几乎所有的物理化学特性都与其有关[25-27].气溶胶粒径越小，其在大气中的停留时间越长，超细粒子还更容易进入人体，因此危害越大[28-31].气溶胶通过其吸收和散射的光学特性影响能见度，气溶胶的数浓度、谱分布和复折射率等微物理特性决定了其光学特性.尚倩等[28]根据Mie理论，对能见度和不同粒径段气溶胶粒子的表面积浓度进行了相关性分析，发现粒径在0.1～2 μm之间的粒子表面积浓度与能见度相关性较好，是导致南京地区能见度降低的主要因素.
长三角城市群是中国经济最发达、城市化程度最高的地区，是“一带一路”与长江经济带的重要交汇地带.长江三角洲地处太平洋西岸、亚洲大陆东沿，机动车尾气、工业废气、大气气溶胶等空气污染物排放量都在不断增加，该地区近年来大气复合污染严重[32-34].长三角地区针对PM2.5和O3污染已开展了大量的观测和模式模拟工作[35-37].在区域污染过程中，不同区域间的相互传输影响机制较为复杂.以往的研究多针对区域霾污染或者O3污染的个例研究，针对长三角地区PM2.5与O3污染特征及其多年变化规律，以及复合污染过程对气溶胶粒径分布特征的分析还相对较少.南京市是长三角地区特大城市和东部地区重要中心城市，城市化迅猛发展所带动的区域辐射效应明显，南京市及其周边的工业、交通和人口均呈现迅速增长，同时也面临着严重的空气污染问题，这也是近年来我国中东部地区多数城市所面临的共性问题.此外，南京市为典型的亚热带季风气候，这也是我国中东部地区最典型的气候类型.随着我国《大气污染防治行动计划》等一系列大气污染防治政策的实施，城市空气质量总体上得到显著提升，但大气污染过程及内在发生机制却产生着明显转变.因此探究PM2.5和臭氧污染的时间变化特征，阐明PM2.5和O3复合污染过程中不同阶段环境空气污染物及气溶胶粒径分布的详细演变过程，对南京市及长三角地区的大气污染治理具有重要意义.基于此，该研究选取长三角地区重要城市—南京市作为研究区域，通过对2015—2021年大气污染物小时浓度数据的系统分析，获得了PM2.5和O3污染的年际变化特征，选取了典型城市大气复合污染过程，探讨了大气复合污染变化过程中大气污染物及其10 nm～10 μm气溶胶粒径分布演变特征，以期为长三角地区PM2.5和O3污染协同防控提供科学支撑.
1.1 数据来源
南京市大气污染物 (PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3)浓度数据来自全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035)2015—2021年的小时值.数据使用前进行了有效数据筛查，确保数据合理，分析结果可靠.数据统计的有效性按照GB 3095—2012《环境空气质量标准》和HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范(试行)》执行.PM2.5与O3污染采用GB 3095—2012二级标准，即PM2.5浓度日均值大于 75 μg/m3为 PM2.5超标，O3-8 h 浓度大于160 μg/m3为O3超标.复合污染个例气象要素(气温、风速、风向、能见度、降水量等)数据来自南京信息工程大学校园内CAWSD600自动观测站，10 nm～10 μm气溶胶粒径谱数据来自南京信息工程大学校园内气象楼12楼大气环境超级站.
1.2 数浓度观测仪器
10 nm～10 μm气溶胶数浓度使用美国MSP公司生产的宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)观测获得，时间分辨率为5 min，观测时间为2015年10月10—20日.仪器主要由静电分级器(DMA)、凝结核计数器(CPC)和激光颗粒物分光计(LPS)3个部分组成，前二者的测量范围为 0.01～0.5 μm，后者为 0.35～10 μm.由于测量原理不同，导致在其交叉测量范围(0.35～0.5 μm)内的观测值也有所差异.仪器具体原理参见文献[38].根据观测的实施情况，对仪器鞘气进行干燥，以去除高RH对数据的影响，经数据处理后剔除了部分无效数据.
2.1 南京市PM2.5与O3污染的时间变化特征
由图1可见，南京市不同大气污染物的年变化特征不同.自2013年9月实施《大气污染防治行动计划》以来，南京市PM2.5浓度显著降低，由2015年的54.5 μg/m3降至 2021 年的 30.1 μg/m3，7 年间下降了 44.8%，年下降率为8.9%.2015—2021年，PM10和SO2浓度也显著降低，年下降率分别为6.2%和15.4%，2021年二者浓度分别为61.1和 5.5 μg/m3.江苏省2014年1月6日印发《江苏省大气污染防治行动计划实施方案》，对火电、钢铁、水泥、化工、石化和有色金属冶炼等重点行业提升了其清洁生产水平，淘汰了一批火电、钢铁、水泥等行业落后和低端产能，加强了重点行业烟气治理提标改造，控制煤炭消费总量.
由图2可见，南京市2015—2021年规模以上工业综合能源消费量的增加较少，尤其是2016年之后.因此，PM和SO2等污染物浓度显著降低.《江苏省大气污染防治行动计划实施方案》规定，到2017年，煤炭占能源消费总量比重降至65%以下，力争实现全省煤炭消费总量负增长.SO2在城市地区作为工业燃煤源的示踪污染物，由图1可见，2017年SO2浓度出现了断崖式下降，相比2016年降低了43.6%.除了减排措施对排放源的影响外，气象条件的年际变化也会对大气污染物浓度造成影响.由图3可见，2019年南京市降雨量显著偏少，仅为721.8 mm，因此2019年PM2.5和PM10的浓度较高，主要是由降水的湿清除作用减弱所致.但是由图3可见，南京市气温、RH和风速的年际变化均较小，也即大气扩散条件的年际差异较小，因此气象条件对于大气污染物浓度年际变化的影响较小.
图3 南京市2015—2021年气象要素的年均值Fig.3 The annual average value of meteorological elements variables in Nanjing from 2015 to 2021
由图1可见，南京市2015—2021年并未观测到明显的O3浓度下降趋势，2015—2018年逐年增加，2018年达到最大值(76.0 μg/m3).2018年《国务院关于印发打赢蓝天保卫战三年行动计划的通知》中将O3污染治理列为该阶段的大气污染治理重点内容之一.由图2可见，2019年开始，南京市汽车保有量和全社会用电量增速都存在一定程度的减缓，尤其是工业用电量2019年首次出现了下降.受2020年新冠肺炎疫情影响，规模以上工业综合能源消费量显著降低，2021年虽然我国全面复工复产，但是经济活动水平也仅恢复到疫情前的水平.但是南京市2019—2021年O3浓度几乎没有变化，浓度维持在66 μg/m3附近.这说明O3污染相对PM2.5污染其成因更加复杂，治理难度更大.
图1 南京市2015—2021年环境空气污染物年均浓度的变化Fig.1 The annual average concentrations of ambient air pollutants in Nanjing from 2015 to 2021
图2 南京市2015—2021年部分社会经济统计数据Fig.2 Some socioeconomic statistics data in Nanjing from 2015 to 2021
2015—2021 年南京市PM2.5浓度和污染天数均呈逐年降低趋势，然而O3浓度变化却不大，可见目前南京市大气污染特征发生了较大改变，其复合污染已从PM2.5主导型转变为O3主导型.从图4可以看出，2015—2021年以PM2.5为污染物的天数显著降低，由2015年的77 d降至2021年的8 d.值得关注的是，以PM2.5为污染物的污染日，PM2.5浓度也在逐年降低，2015 年为 112.7 μg/m3，而 2021 年为 84.3 μg/m3，降低了25.2%.这说明PM2.5污染不但污染频次在降低，污染程度也在降低.而以O3为污染物的天数近年来呈现波动变化，并没有显著降低，2015年为55 d，2021年为52 d，其中2019年污染天数最多，为68 d.在O3为污染物的污染日O3-8 h的浓度并没有显著变化，2015 年为 184.6 μg/m3，而 2021 年为 181.4 μg/m3.这说明O3污染频次和强度均未发生显著变化.
图4 南京市2015—2021年PM2.5和O3污染天数及其浓度Fig.4 The pollution days and concentrations concentration values of PM2.5 and O3 pollution days in Nanjing from 2015 to 2021
如图1所示，南京市NO2浓度下降并不显著，2015—2021年下降了19.4%，且主要集中在2020年和2021年，2015—2019年还呈现增加趋势.城市地区NO2主要来自汽车尾气排放，在目前执行的减排措施中，涉及交通源较少.由图2可见，2015—2021年南京市机动车保有量呈快速增加趋势，2021年为305.59×104辆，比 2015 年增加了 81.53×104辆.但由于近年来新能源车数量增多，因此NO2浓度并没有随着机动车保有量的增加而显著增加.此外，由图1可见，2020年NO2浓度显著降低，相比2019年下降了15.1%，其降幅比其他年份更为显著，这主要是受新冠肺炎疫情的影响.目前已有的大量针对新冠肺炎疫情期间大气污染物变化特征的研究也证明了这一点[39-41].当然新冠肺炎疫情“封锁”期间对于其他大气污染物浓度也存在非常大的影响，由图1可见，其余污染物浓度在2020年也存在不同程度的降低，降幅均比前几年要大.CO主要来自含碳污染物的不完全燃烧，城市地区主要来自工业燃煤、生活源和交通源等.图1显示，南京市CO浓度在2016年达到最大值(1.09 mg/m3)，与SO2类似，2016年规模以上工业综合能源消费量相比2015年显著增加，增加了151.26×104t(以标准煤计)，为近年来增加最多的年份.2016年之后，CO浓度开始进入下降周期，年下降率为7.6%，这与近年来执行的相关的大气污染防治措施有关.
2.2 典型复合污染过程大气污染物及气溶胶数浓度谱分布
由于PM2.5和O3不同的时间变化特征，PM2.5污染主要集中在春冬季，而O3污染则主要集中在夏秋季，PM2.5和O3同时超标的天数较少.统计发现，南京市PM2.5和O3同时超标主要出现在2015—2019年，超标天数分别为8、4、1、1和2 d.为了深入探讨大气复合污染过程中大气污染物和气溶胶粒径分布的变化特征，选取2015年10月发生的一次典型污染过程进行详细分析.如图5所示，此次过程分为以下几个阶段：①10月10日00：00—11日23：00为污染前，此时空气质量为良.11日23：00—13日02：00为NO2污染阶段，此时空气质量为轻度污染，首要污染物为NO2.②13 日 03：00—14 日 06：00，为 PM2.5污染阶段，此时空气质量为轻度污染，PM2.5、PM10和NO2均超标.③14 日 07：00—17 日 02：00，为 PM2.5和 O3复合污染阶段，空气质量在16日达到重度污染.④17日 03：00—18 日 03：00，为 O3污染阶段，此时空气质量为轻度污染，首要污染物为O3.⑤18日05：00—20日23：00为污染后，空气质量为良.此次过程为比较少见的持续污染过程，涵盖了以NO2为首要污染物过程、PM2.5为首要污染物过程、PM2.5和O3复合污染过程以及O3为首要污染物的污染过程，不同污染阶段依次过渡，气象条件类似，为对比分析不同污染过程下大气污染物和气溶胶粒径分布提供了有利时机.
本文在大气复合污染个例的研究中，重点探讨了10 nm～10 μm气溶胶粒径分布演变特征，主要基于以下两点原因：①PM2.5污染的本质是大气气溶胶浓度增加，气溶胶粒径分布可以直观地给出大气中气溶胶的浓度演变特征.PM2.5是指粒径＜2.5 μm气溶胶的总和，但是在PM2.5污染过程中并非是所有粒径范围内的气溶胶粒子浓度均显著增加，因此探讨10 nm～10 μm气溶胶粒径分布演变特征可以详细地给出在污染过程中气溶胶粒子浓度的详细演变特征.②由2.1节分析可知，南京市近年来O3污染严重，O3污染主要由于光化学过程造成，而光化学过程在生成O3的同时还会生成大量的超细粒子，这也是城市地区新粒子生成事件的重要机制之一.因此，本文重点探讨大气复合污染过程中气溶胶粒径分布的变化，可以反映城市地区O3污染和PM2.5污染的内在联系.
如图5所示，在污染前，风速较高，扩散条件较好，各种污染物浓度均较低，有利于气溶胶新粒子生成，因此在这两天观测到了明显的新粒子生成事件.由表1可见，PM(PM2.5和PM10)和气态污染物浓度均较低，核模态粒子(10～20 nm)数浓度较高，为(2 885±3 444)cm—3，爱根核模态粒子(20～100 nm)的数浓度为(9 940±3 580) cm—3，且数浓度粒径谱变化具有显著的日变化特征(见图5)，这一阶段能见度较高，为(6.6±2.4) km.
图5 复合污染过程环境空气污染物、气象要素和数浓度粒径分布的时间序列Fig.5 The time series of ambient air pollutant concentrations, meteorological variables, and size distribution of and number concentration in air combined pollution stage
在NO2污染阶段，风速较低，NO2浓度较高，平均值为85.1 μg/m3(见表1)；
PM和O3浓度开始增加，但尚未超标.数浓度较低，总数浓度为(11 472±4 261)cm—3；
RH较低，为 55.7%±24.5%；
风速较低，为 (1.1±0.5)m/s.此时扩散条件减弱，本地污染物开始积累，尤其是以交通源排放为主.SO2浓度为 (22.5±8.0) μg/m3，低于污染前，说明工业源排放污染物的影响较小，南京市工业源多为高架源，因此在污染初期对地面的影响较小.
在颗粒物污染阶段，PM2.5、PM10和NO2均超标，O3-8 h 浓度为 123.5 μg/m3，日均值为 (62.0±55.7) μg/m3，并未明显增加.由表1可见，在这一阶段气溶胶数浓度显著降低，总数浓度为 (8 951±2 718) cm—3，达到最低值.风速最低，平均为(0.8±0.4) m/s，大气扩散条件较弱，本地污染物积累，气溶胶老化加剧，因此气溶胶数浓度降低，但是PM浓度增加.
14日、15日和16日分别为轻度污、中度污染和重度污染，PM2.5、PM10和 NO2均超标；
O3浓度在 15日较低，未超标，O3-8 h 浓度为 140.5 μg/m3，14 日和16日二者浓度均较高，为首要污染物，O3-8 h浓度分别为 207 和 206 μg/m3；
这 3 天划分为 PM2.5和 O3复合污染日.由表1可见，此阶段PM2.5浓度较高，达到(117.6±43.3) μg/m3，PM2.5/PM10为 57.7%.由图5 可见，此阶段气溶胶数浓度显著增加，爱根核模态和积聚模态粒子(100～1 000 nm)数浓度分别为(10 711±7 268)cm—3和 (5 199±1 919) cm—3(见表1).此阶段气温较高，平均值为(19.2±4.5) ℃；
RH较高，平均值为64.7%±21.7%；
能见度较低，平均值为(2.1±1.6) km.
O3污染阶段，气溶胶数浓度全天均维持在较高值(见图5)，核模态和爱根核模态粒子数浓度分别为(10 513±6 948) cm—3和 (31 402±18 165) cm—3(见表1).此阶段PM浓度较低，对气溶胶超细粒子的清除作用较弱；
O3浓度较高，有利于新粒子的生成，因此超细粒子数浓度较高，这与已有研究结果[42]一致.此阶段风速较大，平均值为(1.6±0.6) m/s；
但是RH较高，平均值为67.9%±20.9%；
因此虽然PM浓度较低，但是能见度仍然较低，仅为(2.3±2.2) km.
污染后，PM和气态污染物的浓度较低，但是气溶胶数浓度仍然较高，且与污染前类似，气溶胶数浓度粒径分布也存在显著的日变化特征(见图5).由表1可见，核模态粒子数浓度于O3污染阶段已显著降低，但仍然高达(5 996±4 094) cm—3.爱根核模态粒子数浓度变化与核模态类似，平均值为(18 891±9 060) cm—3.此阶段气温较高，平均值为(19.8±2.9) ℃；
风速较高，为(1.8±0.6) m/s；
RH略低于O3污染阶段，为66.1%±19.1%，气象条件与O3污染阶段类似，但是O3等气态污染物浓度较低，因此新粒子生成事件相对较弱.
由图5可见，此次污染过程中NO2浓度较高，为典型的局地污染物排放积累，形成了PM2.5和O3复合污染.在污染不同阶段气溶胶粒径分布存在显著变化.由图5数据所示计算得到，污染前PM2.5/PM10为40.6%，在污染过程中PM2.5/PM10逐渐增加，为43.3%～58.5%，因此在污染过程中PM10超标主要是由于PM2.5浓度增加造成的.由表1可见，虽然气溶胶超细粒子数浓度在不同阶段存在较大差异，但是粗模态粒子(1～10 μm)数浓度较低，变化较小.
由图6可见，污染不同阶段气溶胶数浓度谱存在较大差异，总体来看污染不同阶段数浓度谱均为双峰型分布，但是峰值粒径和浓度存在较大差异.PM2.5污染时峰值浓度最低，峰值粒径位于30 nm和100 nm处.污染前这两个峰值浓度差异较小，在20～100 nm范围内PM2.5浓度几乎一致.NO2污染阶段，爱根核模态峰值粒径向小粒径段偏移，位于22～26 nm范围内，积聚模态峰值粒径没有变化.在PM2.5和O3复合污染阶段，爱根核模态峰值粒径向大粒径段偏移，位于30 nm处；
积聚模态峰值粒径没有变化，但是峰值浓度增大，峰宽增大，尤其是＞100 nm粒径的浓度明显高于污染前.O3污染阶段，峰值粒径没有变化，但是峰值浓度显著增加，尤其是爱根核模态峰值浓度，是污染前的3～5倍.污染后的数浓度谱与O3污染阶段类似，只是浓度较低，尤其是爱根核模态峰值浓度显著降低.
图6 污染不同阶段数浓度谱分布Fig.6 Size distribution of number concentration in different stages of air combined pollution
2.3 典型复合污染过程大气污染物及气溶胶数浓度的日变化
由图7可见，在污染不同阶段不同污染物的日变化特征也不同.PM2.5和PM10浓度在污染不同阶段下的日变化特征类似，除O3污染阶段外，其余阶段均为双峰型分布，但是不同阶段下的峰值时间不同.PM2.5和PM10浓度的早高峰多分布在09：00—11：00，晚高峰多位于 22：00 附近.由图8 可见，在白天，08：00 风速开始增大，RH开始降低，此时叠加上班早高峰，PM浓度达到峰值.但是在污染不同阶段风速和RH的日变化存在差异，这造成了不同阶段PM浓度早高峰出现时间差异.在午后，风速达到最大值，RH达到最低值，此时扩散条件较强，PM浓度开始迅速降低.16：00之后，风速较低，RH开始迅速增加，此时扩散较弱，湿度较大，因此PM浓度开始增加，叠加下班晚高峰的影响，最终在22：00达到峰值.
图7 典型复合污染过程污染不同阶段环境空气污染物浓度的日变化Fig.7 Diurnal variation of ambient air pollutants in different stages of typical air combined pollution
NO2主要来自交通源排放，由图7可见，在污染不同阶段NO2浓度的日变化均为双峰分布，峰值出现在 08：00—11：00 和 19：00—21：00，与上下班高峰期对应；
但是NO2峰值时间和浓度存在差异，这主要由不同阶段的气象条件差异造成.污染不同阶段SO2浓度的日变化呈单峰型分布，峰值出现在09：00—12：00.CO与NO2浓度的日变化类似，也为双峰型分布.O3浓度的日变化为单峰型分布，峰值位于14：00—17：00.总体来说，污染不同阶段下气态污染物的日变化特征与以往的研究结果[13,17]类似，主要是峰值时间和浓度存在差异，这主要是由于不同阶段下的气象条件差异造成的扩散条件不同导致.
由图9可见，污染不同阶段内不同模态气溶胶数浓度的日变化差异较大.核模态粒子数浓度的日变化在污染不同阶段多呈现白天高、夜间低的分布特征，在污染前、NO2污染和污染后阶段11：00—16：00可观测到明显的峰值.在O3污染阶段05：00—11：00出现较为明显的峰值.在PM2.5污染阶段以及PM2.5和O3复合污染阶段则观测不到显著的峰值，06：00核模态粒子数浓度开始增加，此后维持在一个比较稳定的浓度水平.核模态粒子主要来自气溶胶新粒子生成事件[43]，因此受太阳辐射的影响较大.由于观测数据中没有辐射数据，一般可使用气温近似反映太阳辐射的变化，由图8可见，O3污染阶段气温最先开始升高，O3浓度较高，大气氧化性较强，大气光化学过程较强，因此核模态粒子数浓度较高.而当PM2.5浓度较高时，大气中背景气溶胶粒子数浓度较高，对核模态粒子的清除作用较强，因此日变化观测不到明显的峰值.爱根核模态粒子主要来自核模态粒子增长和交通源等直接排放[44-45].由图9可见，在污染不同阶段爱根核模态粒子数浓度的日变化与核模态粒子数浓度日变化类似，但是其浓度变化多滞后于核模态粒子数浓度变化1 h左右.此外，还可以发现，在上下班高峰期间爱根核模态粒子数浓度也多出现峰值，这主要由于受到交通源直接排放的影响.
图8 典型复合污染过程污染不同阶段气象要素的日变化Fig.8 Diurnal variation of meteorological elements in different stages of typical air combined pollution
图9 典型复合污染过程污染不同阶段不同模态气溶胶数浓度的日变化Fig.9 Diurnal variation of number concentration in different aerosol models with different stages of typical air combined pollution
积聚模态粒子主要来源于爱根核模态的凝结和碰并，以及燃烧过程产生的高温蒸汽的凝结和碰并，并且积聚模态粒子在大气中的停留时间最长[46].因此，图9也显示，积聚模态粒子数浓度的日变化滞后于爱根核模态粒子.此外，积聚模态粒子数浓度在白天较低，在夜间较高，这与边界层日变化、人为源和气象条件的日变化有关.粗模态粒子主要来自机械过程，以及植物花粉、海盐蒸发和道路扬尘等.由图9可见，粗模态粒子多为双峰型分布，主要是由工业排放和上班高峰期产生的道路扬尘所致.在白天风速较大时粗模态粒子数浓度较低，风速较大扩散较好，因此粗模态粒子数数浓度较低.粗模态粒子受到重力沉降的影响，极易从大气中清除，因此其在大气中的浓度非常低，可以忽略不计，但是其对气溶胶质量浓度的影响较大.
a) 2015—2021年南京市不同大气污染物的变化特征不同.PM2.5、PM10和SO2浓度显著降低，年下降率分别为8.9%、6.2%和15.4%.NO2浓度在2015—2019年逐年增加，2020年受新冠肺炎疫情影响出现显著降低.CO浓度在2016年达到峰值后开始下降，年下降率为7.6%.2015—2021年O3浓度变化较小.
b) 2015—2021年南京市大气污染状况发生较大变化，大气复合污染类型由PM2.5为主导转变为以O3为主导.PM2.5污染频次和污染强度均显著降低，O3污染频次和强度均未发生显著变化.2015—2021年以PM2.5为污染物的天数显著减少，由2015年的77 d降至2021年的8 d，在污染日PM2.5的浓度降低了25.2%.O3为污染物的天数在2015—2021年为44～68 d，污染日 O3-8 h 浓度为 180.5～194.2 μg/m3.
c) 2015—2021年南京市污染不同阶段气溶胶数浓度谱均为双峰型分布，但是峰值粒径和浓度存在较大差异.PM2.5污染阶段大气颗粒物峰值粒径位于30 nm和100 nm处，并且峰值粒径数浓度最低.NO2污染阶段数浓度谱爱根核模态峰值粒径向小粒径段偏移，位于22～26 nm范围内.PM2.5和O3复合污染阶段数浓度谱爱根核模态峰值粒径向大粒径段偏移，位于30 nm处；
积聚模态峰值粒径没有变化，但是峰值数浓度增大，峰宽增大，尤其是＞100 nm粒径的数浓度明显高于污染前.O3污染阶段，数浓度谱峰值粒径没有变化，但是峰值浓度显著增加，尤其是爱根核模态峰值浓度，是污染前的3～5倍.
d) 2015—2021年南京市复合污染不同阶段下6种大气污染物和4类模态气溶胶数浓度的日变化存在差异.PM2.5和PM10在污染不同阶段下的日变化类似，除O3污染阶段外，其余阶段均为双峰型分布，但是不同阶段下的峰值时间不同.在污染不同阶段NO2和CO浓度的日变化均为双峰分布，SO2和O3浓度的日变化均为单峰型分布.不同模态气溶胶数浓度的日变化类似，但是浓度存在较大差异.爱根核模态粒子数浓度的日变化多滞后于核模态粒子数浓度变化1 h左右，积聚模态粒子数浓度日变化滞后于爱根核模态粒子.
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