章顺利，杨映涛，张玲，操延辉
(中国石化 西南油气分公司 勘探开发研究院，成都 610041)
次生石英是影响致密砂岩储集层质量的重要因素之一[1-2]，了解次生石英的来源和分布，对深埋藏致密砂岩储集层预测具有重要意义[3]。虽然前人对次生石英进行了广泛的研究，认为地层温度、压力、流体酸碱度、岩石碎屑成分、油气侵位、绿泥石包壳等都对次生石英的形成起着重要作用，但对次生石英形成的流体、抑制次生石英生长的条件、不同期次次生石英形成的准确时间、硅质来源等，都尚存疑问[4-5]。次生石英的生成需要有充足的硅质来源，内部来源包括缝合线作用、颗粒接触处的压溶作用、长石溶解、蒙脱石转变为伊利石或生物硅的重结晶；
外部来源包括断层和裂缝从外部带来的硅质，或者与相邻泥页岩交换而进入的硅质[6-11]。大部分沉积盆地中次生石英可形成于60～145 ℃的成岩温度下，温度是控制次生石英生成的重要因素，一旦打破石英形成的温度阈值(70～80 ℃)，石英生成会随温度呈指数增加[12-14]。
许多学者通过石英流体包裹体和同位素分析相结合，对次生石英生成的温度、时间以及硅质的来源进行探讨[11，15-17]。当次生石英生成的温度确定时，测量次生石英的氧同位素比值，可以确定次生石英胶结物形成时孔隙流体的氧同位素成分[18]。川西坳陷三叠系须家河组二段埋藏深度大，成岩作用复杂，次生石英充填破坏了储集层孔隙，是储集层致密化的重要因素。但前人对其次生石英的研究，只是通过包裹体均一温度分布特征，认为存在不同期次的次生石英[19-20]，缺乏对次生石英硅质来源及如何寻找次生石英欠发育的相对优质储集层的研究。因此，本文在包裹体、阴极发光和电子探针分析的基础上，利用高精度和高分辨率的离子探针(SIMS)，分析须二段砂岩中次生石英的形成温度、沉淀时流体性质和硅质来源，进一步分析不同期次次生石英的形成对储集层发育的影响，并对成岩中—晚期次生石英欠发育的相对优质储集层进行预测。
川西坳陷地处四川盆地西部的龙门山前缘地带，北起川北凹陷低缓构造带，西临龙门山推覆体，南至峨眉—瓦山断块，东接川中隆起[20-22]。研究区位于川西坳陷中段，可划分为龙门山前构造带、新场构造带、知新场构造带、成都凹陷、梓潼凹陷和中江斜坡，油气资源丰富，是四川盆地油气勘探开发的重点地区[23-24](图1)。研究区陆相地层自下而上为三叠系马鞍塘组、小塘子组和须家河组，侏罗系白田坝组、千佛崖组、沙溪庙组、遂宁组和蓬莱镇组，白垩系及第四系，总厚度一般为5 000～7 000 m(图1)。其中，须家河组可以划分为须一段—须五段，须一段、须三段和须五段主要发育湖沼相暗色泥页岩、碳质泥岩夹砂岩及煤层；
须二段和须四段主要发育大套砂岩夹少量泥岩，是四川盆地陆相致密砂岩层系中重要的天然气产层[19-20，23]。研究区须二段埋藏深度大，一般大于4 500 m，厚度为550～660 m，主要属于三角洲前缘沉积，储集层发育在高能的水下分流河道和河口坝[25-26]中。须二段以中—细粒岩屑砂岩、岩屑石英砂岩和长石岩屑砂岩为主。碎屑颗粒以石英为主，其次为岩屑，岩屑以变质岩和火成岩为主；
长石含量较低，以钠长石为主，含少量的钾长石。填隙物主要为水云母、黏土质杂基、硅质、绿泥石、伊利石、碳酸盐等胶结物，杂基含量较少，为1%～3%。
图1 川西坳陷构造单元划分及地层柱状剖面Fig.1.Structural unit division and stratigraphic column of Western Sichuan depression
2.1 附存状态
次生石英在成分成熟度高的砂岩中较发育，并且随着埋藏深度的增加，含量有增加的趋势。根据铸体薄片和扫描电镜分析，研究区须二段次生石英含量为1.5%～8.5%，平均为4.2%，表现为石英加大边和孔隙充填石英，是须二段砂岩中最重要的自生矿物(图2)。第Ⅰ期次生石英(Q1)一般为沿碎屑颗粒边缘的石英加大边，并被衬垫绿泥石包裹(图2a、图2b)，形成时间较早，早于衬垫绿泥石，部分区域石英加大边与原石英碎屑颗粒之间有一条清晰的“尘线”；
第Ⅱ期次生石英(Q2)同样表现为次生石英加大边(图2b、图2c)，在衬垫绿泥石之后，形成时的温度较高；
第Ⅲ期次生石英(Q3)一般表现为晚期次生石英加大边或孔隙充填石英(图2b—图2d)，充填石英一般分布于残余原生孔、粒间溶蚀孔和粒内溶孔中，呈半自形—自形，晶粒大小不一，为粉—细晶状，形成时间较晚。阴极发光分析结果表明，第Ⅰ期和第Ⅱ期次生石英发微弱蓝紫色光(图2f)，第Ⅲ期次生石英多不发光，次生石英常与缝合线和压溶作用相伴生。
图2 研究区须二段次生石英附存状态Fig.2.Occurrence state of the secondary quartz in Xu 2 member in the study area
2.2 地球化学特征
根据川西坳陷须二段次生石英中流体包裹体均一温度，次生石英的形成温度主要为56～85 ℃、95～125 ℃和130～165 ℃，具多峰分布的特征(图3)。同时，对同一深度段样品进行离子探针氧同位素比值分析，其中靠近碎屑颗粒的第Ⅰ期次生石英δ18O(SMOW)为18.30‰～19.05‰，平均为18.60‰；
第Ⅱ期次生石英δ18O(SMOW)为15.00‰～17.99‰，平均为16.76‰；
第Ⅲ期次生石英δ18O(SMOW)较低，为12.79‰～15.47‰，平均为14.22‰。总之，从靠近碎屑颗粒的早期石英加大边到晚期的孔隙充填石英，其δ18O(SMOW)具有逐渐减小的特征，也反映其形成温度逐渐升高。而研究区须二段石英碎屑颗粒的δ18O(SMOW)最低，为6.56‰～8.21‰，平均为7.42‰(图4)。
图3 研究区须二段包裹体均一温度分布特征Fig.3.Distribution of inclusion homogenization temperature in Xu 2 member in the study area
图4 研究区须二段次生石英及石英碎屑颗粒离子探针氧同位素比值分析Fig.4.SIMS oxygen isotopic analysis of the secondary quartz and quartz fragments in Xu 2 member in the study area
3.1 成岩流体演化特征
依据次生石英的氧同位素比值，可以分析成岩流体性质[11，15-17，27]。其氧同位素比值受多种因素的影响，一般次生石英生成温度越高，石英的δ18O(SMOW)越大，两者之间具相应的函数关系[28]：
式中T——温度，℃；
α——换算系数；
δ18O(SMOW)——次生石英氧同位素比值，‰；
δ18O(流体)——次生石英生成时孔隙流体的氧同位素比值，‰。
第Ⅰ期次生石英生成温度为56～85 ℃(图3)，δ18O(SMOW)为18.30‰～19.05‰，次生石英生成时孔隙流体δ18O(流体)接近于大气淡水δ18O(大气淡水)(-7.00‰)，随着温度升高，孔隙流体向富集δ18O转变(图5)，但小于同期(三叠纪末期)海水δ18O(海水)(-3‰～-2‰)，表明第Ⅰ期次生石英生成时可能受到大气淡水的影响。第Ⅱ期次生石英生成温度为95～125 ℃，δ18O(SMOW)为15.00‰～17.99‰，表明第Ⅱ期次生石英生成时孔隙流体δ18O(流体)具逐渐变重的特征(图5)。成岩演化过程中，黏土矿物的转化(蒙脱石伊利石化)、水岩作用以及烃源岩中干酪根的降解，往往是δ18O(流体)富集的原因[3，29]；
而砂岩中长石溶解、石英和高岭石生成可能会在一定程度上降低δ18O(流体)，这也解释了第Ⅱ期次生石英生成时少量孔隙流体δ18O(流体)为何偏轻[30]。第Ⅲ期次生石英生成温度为130～165 ℃，δ18O(SMOW)为12.79‰～15.47‰，石英生成时孔隙流体δ18O(流体)最重，为1.00‰～4.00‰，大于三叠纪末期海水δ18O(海水)(-3‰～-2‰)(图5)。根据埋藏史和热演化史，第Ⅲ期次生石英生成时埋藏深度大于3 500 m，石英碎屑颗粒的δ18O(SMOW)为6.56‰～8.21‰，广泛的压溶作用引起SiO2的释放，持续的油气侵位，高岭石和伊蒙混层的伊利石化和碳酸盐矿物再结晶的水岩相互作用，使得孔隙流体δ18O(流体)在中—晚成岩阶段持续富集[3，11，29]，说明第Ⅲ期次生石英生成时孔隙流体可能为压溶作用和水岩作用后的混合流体。
图5 研究区须二段次生石英包裹体均一温度和石英氧同位素比值组成示意Fig.5.Schematic diagram of inclusion homogenization temperature and oxygen isotopic ratio composition of the secondary quartz in Xu 2 member in the study area
图5 中菱形区域为不同期次次生石英的氧同位素比值和均一温度分布区间，根据文献［28］中公式，分别计算次生石英δ18O(SMOW)为12.5‰、15.0‰、18.0‰和19.0‰时流体的氧同位素比值分布区间，三叠纪末期海水δ18O(SMOW)取-3‰～-2‰[31-32]，大气淡水δ18O(SMOW)取-7‰[3，16]。
3.2 次生石英形成机理
3.2.1 长石溶蚀作用提供硅质
长石的溶蚀作用会伴随着整个沉积成岩作用过程，因此长石溶解提供的硅质伴随着整个埋藏成岩过程[8]。且相比于黏土矿物转换释放的硅质，长石具有更大的Si/Al，与Si/Al为1的伊利石和高岭石相比，K-Na长石系列的Si/Al为3，溶蚀作用过程中可释放更多硅质[2]。须二段砂岩储集层中可见较多长石碎屑颗粒沿缝溶蚀(图6a)，溶蚀孔隙中见次生石英充填(图6b)。根据次生石英δ18O(SMOW)，第Ⅰ期次生石英生成时可能受到大气淡水的影响，前人认为大气淡水在开放的成岩体系中的淋滤作用可以延续到1 500～2 300 m 的深度[33-34]。研究区须二段发育的厚大砂体中流体运移较为通畅，早期大气淡水可对偏基性的斜长石进行溶蚀并提供硅质，但提供的硅质有限，早期次生石英发育较少。随着温度升高，在理想温度区间(80～120 ℃)，有机酸会对斜长石和钾长石进行溶蚀[35]，使得局部孔隙水中Al3+、K+和Na+富集，而第Ⅱ期和第Ⅲ期次生石英具有相对较高的K2O 含量，且次生石英中Al2O3含量最高(图7)，可见钾长石和酸性斜长石溶蚀作用提供的硅质是早期和中期次生石英沉淀的主要来源。
图6 研究区须二段砂岩储集层显微微观特征Fig.6.Microscopic characteristics of the sandstone reservoirs in Xu 2 member in the study area
图7 研究区须二段不同期次次生石英元素分布特征Fig.7.Element distribution of the secondary quartz in different stages in Xu 2 member in the study area
3.2.2 黏土矿物转化提供硅质
在温度逐渐升高时，砂岩和相邻泥岩中蒙脱石会向伊利石转变，蒙脱石在大约60 ℃转化为伊蒙混层；
当温度大于110 ℃时，形成伊利石，并释放游离硅[2，18]。同时，当温度大于125 ℃时，早期长石溶蚀形成的高岭石还会和钾长石反应，生成伊利石并提供硅质，这主要取决于地层水的组成(K+/H+)，在酸性条件下，钾长石可以不断地向高岭石和伊利石转化，从而提供硅质[8]。
在深埋藏和较高温度下，蒙脱石的伊利石化，钾长石和高岭石反应生成伊利石，都可以提供次生石英生成所需的硅质。但对于外部泥页岩单元形成的SiO2，要在相邻的砂体中沉淀，必须存在合适的运移机制，但对于川西坳陷须二段厚层砂岩，在深埋藏条件下，已经较为致密，大面积流体跨层流动较为困难，因此相邻泥岩中黏土矿物的转化运移提供的硅质较为有限。研究区须二段砂岩储集层黏土矿物主要为伊利石，几乎不含伊蒙混层、蒙脱石和高岭石，说明黏土矿物都转换成了伊利石，砂岩储集层中自生黏土矿物的转换，为成岩中—晚期次生石英的形成提供了部分硅质。
3.2.3 压溶作用提供硅质
川西坳陷须二段砂岩埋藏深度大，在石英含量高的砂岩中，碎屑颗粒缝合接触较为常见(图6c)，且压溶作用产生的游离硅主要发生在较晚的成岩阶段。研究区须二段砂岩中黏土矿物主要为伊利石(图6d)，其次为绿泥石，而伊利石又可以促进石英碎屑颗粒中的压溶作用，产生游离硅[36-39]。第Ⅲ期次生石英沉淀时，孔隙流体δ18O(SMOW)最大(图5)，依据次生石英的δ18O(SMOW)，岩石孔隙流体主要为压溶作用和水岩作用后的混合流体，说明压溶作用提供的硅质为成岩中—晚期较高温度下次生石英的重要物源。
次生石英占据孔隙空间，又难被溶蚀，对孔隙起到破坏作用。根据埋藏史分析，须二段沉积后快速埋藏，原生孔隙损失较快，须二段发育少量的早期次生石英(第Ⅰ期石英加大边)，含量在1.13%左右(图8)，虽然占据了部分孔隙，但由于形成时间较早，发生在有效压实作用之前，且附存状态主要为围绕碎屑颗粒的石英加大边，可以通过提高岩石的机械强度来抑制压实作用，有利于原生孔隙的保存。而中—晚期次生石英，即第Ⅱ期石英加大边和第Ⅲ期孔隙充填石英，形成温度分别为95～125 ℃和130～165 ℃，形成时间较晚，含量在3.07%左右，大部分为溶蚀作用和压溶作用后的产物，占据了溶蚀孔隙和原生孔隙，对孔隙起到破坏作用，是储集层致密化的最重要因素(图8)。
图8 研究区须二段致密砂岩储集层埋藏史、胶结物含量及孔隙演化特征Fig.8.Burial history，cement contents and pore evolution characteristics of the tight sandstone reservoirs in Xu 2 member in the study area
因此，在整体较为致密的须二段寻找相对优质储集层时，应关注中—晚期次生石英的发育情况。在构造高部位，钾长石和酸性斜长石溶蚀作用提供的硅质易向低部位运移；
在异常压力发育地区，晚期压溶作用提供的硅质相对较少，中—晚期次生石英较少，是相对优质储集层发育的较有利区。
(1)川西坳陷须二段砂岩储集层中，次生石英的生成可分为3 期，第Ⅰ期和第Ⅱ期主要为石英加大边，第Ⅲ期为石英加大边或孔隙充填石英，各期次生石英形成温度依次主要为56～85 ℃、95～125 ℃和130～165 ℃。
(2)第Ⅰ期次生石英δ18O(SMOW)为18.30‰～19.05‰，平均为18.6‰，形成时孔隙流体受到大气淡水的影响；
第Ⅱ期次生石英δ18O(SMOW)为15.00‰～17.99‰，平均为16.76‰，形成时孔隙流体主要受到有机酸、溶蚀作用和黏土矿物转化的影响；
第Ⅲ期次生石英δ18O(SMOW)为12.79‰～15.47‰，平均为14.22‰，形成时孔隙流体主要受到压溶作用和黏土矿物的影响。
(3)早期大气淡水和有机酸参与下，钾长石和酸性斜长石溶蚀作用为成岩早—中期次生石英的物质来源；
砂岩压溶作用和黏土矿物转化所提供的硅质，为成岩中—晚期较高温度下次生石英的物源。
(4)早期次生石英虽然占据了部分孔隙，但可以通过提高岩石的机械强度，抑制压实作用，有利于原生孔隙的保存。而岩中—晚期次生石英由于形成时间较晚，大部分为溶蚀作用和压溶作用的产物，占据了孔隙，对孔隙起破坏作用，是储集层致密化的重要因素。
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